Die vorliegende Dissertation gibt neue Einsichten in den Spurengastransport in der Tropopausenregion und in Prozesse, die die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UT/LMS) bestimmen. Die Arbeit trägt damit zu einem besseren Verständnis der vorherrschenden Prozesse in dieser atmosphärischen Region bei. Verschiedene Fragestellungen werden erörtert, wie saisonale und breitenabhängige Kopplung zwischen UT und LMS, Spurengasverteilung und -variabilität, Identifikation der zugrunde liegenden Transport- und Mischungsprozesse sowie deren Einfluss auf die atmosphärische Spurengaszusammensetzung.

Der experimentelle Teil der vorliegenden Dissertation behandelt die Durchführung von hoch aufgelösten flugzeuggestützten in situ Messungen von H₂O und O₃ in der UT/LMS im Rahmen des AFO 2000 Projektes SPURT. Die Auswertungen in dieser Arbeit basieren auf diesen Messungen im europäischen Sektor zwischen November 2001 und Juli 2003. Mit einem innovativen Kampagnenkonzept liefert SPURT als erstes Projekt einen qualitativ hochwertigen Datensatz mit umfassender saisonaler Abdeckung über einen Breitenbereich von 20 bis 80°N. In mehreren Kampagnen konnten verschiedene Austauschereignisse durch die Tropopause und charakteristische Strukturen für bestimmte meteorologische Situationen identifiziert werden. Erhöhtes H₂O von einigen 10 ppmv nahe der Tropopause und in der LMS wurde ganzjährig detektiert. Für einen umfassenden Einblick in Prozesse sowie räumliche Spurengasvariabilität wurden Korrelationen, Häufigkeits- sowie 2-d Wahrscheinlichkeitsverteilungen unter Verwendung chemischer, thermischer und dynamischer Koordinaten erstellt. Neben saisonalen Spurengaszyklen in der UT und LMS zeigen die Verteilungen kompakteste Strukturen und beste Korrelationen in Abhängigkeit von potentieller Vorticity (PV) und Abstand zur Tropopause.

Spurengasverteilungen im Raum der potentiellen Temperatur und der äquivalenten Breite sowie Trajektorienrechnungen zeigen die Existenz einer extra-tropischen Mischungsschicht, die der Tropopause bzw. PV-Flächen folgt. Diese Mischungsschicht, mit einer strengen troposphärischen Kopplung, erstreckt sich einige 10° polwärts in äquivalenter Breite und einige 10 K in potentieller Temperatur über die Tropopause. Mittels Spurengaskorrelationen wurde kürzlicher troposphärische Einfluss bis weit in die LMS auf ca. 8-9 PVU abgeschätzt, unabhängig von der Jahreszeit. Langzeitsimulationen mit dem Jülicher CLaMS Modell konnten diesen Einfluss auch oberhalb der Mischungsschicht auf größere Transportzeitskalen zurückführen.

Für eine Vergleichsbasis der in situ Messungen und deren klimatologische Einordnung wurde auf Basis von ECMWF Analysen eine etwa 2-jährige "Klimatologie" von H₂O und Parametern an der Tropopause erstellt. Der H₂O-Zyklus ist primär durch Eintrittswerte an der Tropopause bestimmt und somit durch saisonale und breitenabhängige Temperaturänderungen. Die H₂O-Variabilität ist demnach über die Temperaturhistorie der Teilchen verfolgbar. In Verbindung mit Rückwärtstrajektorien wurde der Einfluss von Transport durch die extra-tropische Tropopause untersucht. Die SPURT Messungen zeigen Auftreten von und Potential für (Über-)Sättigung und Zirrenbildung in und oberhalb der Tropopausenregion. Dies indiziert, dass Troposphären-Stratosphären Transport (TST) mit Gefriertrocknung verbunden ist. Anwendung der RDF-Technik auf Felder der PV und der Eissättigung konnte feinskalige Strukturen, die in den verwendeten meteorologischen Analysen nicht aufgelöst werden, erfolgreich rekonstruieren. Daneben wurden TST und frische Gefriertrocknungsprozesse in der UT/LMS identifiziert.

Die hoch aufgelösten SPURT-Messungen tragen erheblich zur Datenabdeckung der UT/LMS bei und liefern einen Grundstock für Modellsimulationen. Die gewonnenen klimatologischen O₃-Verteilungen wurden in CLaMS initialisiert, um die saisonale Spurengasvariabilität relativ zum Strahlstrom (Jet) zu studieren. Neben der Effektivität des Jets als quasi-isentrope Transportbarriere untersucht die Studie den Einfluss der Jetstärke auf die beobachteten O₃-Gradienten. Dabei dient der Jetkern als Ursprung eines natürlichen Koordinatensystems. Quasi-isentroper Austausch wird im Winter effektiv reduziert, wobei im Sommer junge troposphärische Luft aus den (Sub-)Tropen in die LMS transportiert wird. Die jeweiligen Auswirkungen werden aufgrund des integralen Effekts zum Ende einer Periode, das heißt im Frühling und Herbst, am deutlichsten.

This doctoral thesis gives new insights into the trace gas transport in the tropopause region and in processes controlling the chemical composition of the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS). It thus contributes to an improved understanding of the governing processes in that atmospheric region. Several questions are addressed concerning the seasonal and latitudinal coupling between UT and LMS, trace gas distribution and variability, identification of undergoing transport and mixing processes and their impact to the trace gas composition. This will be achieved by airborne high resolution in situ measurements as well as by model calculations.

The experimental part deals with airborne high resolution in situ measurements of H₂O and O₃ in the UT/LMS in the frame of the AFO 2000 project SPURT. The analysing components in this work focus on these measurements in the European sector between November 2001 and July 2003. As a milestone for an innovative campaign concept, SPURT is the first project in the UT/LMS with an extensive data coverage of each annual season within a broad latitude range between 20 and 80°N. In several campaigns, distinct cross-tropopause exchange events and characteristic features for specific meteorological situations could be identified. Significantly enhanced H₂O of several 10 ppmv near the tropopause (TP) and even higher up in the LMS have been year-round detected. For a comprehensive insight into processes and trace gas variability, correlations, frequency distributions as well as 2-d probability distribution functions were determined using chemical, thermal and dynamical coordinates. Beneath the reflected seasonal cycles of H₂O and O₃ in the UT and LMS in the distributions, both trace gases show the most compact arrangement and are best correlated in the view of potential vorticity (PV) and distance to the TP.

Using tracer distributions in the potential temperature/equivalent latitude space and trajectory calculations, an extra-tropical mixing layer (ML) following the shape of the TP and/or surfaces of PV could be identified. This layer with H₂O mixing ratios well above 5 ppmv, indicative for significant tropospheric contribution, ranges several 10° poleward in equivalent latitude and several 10 K above the TP in potential temperature. Using tracer-tracer correlations, the extent of the ML is estimated to reach to approx. 8-9 PVU, i.e. well within the LMS, independent on season. Based upon Lagrangian long-term simulations using the Jülich CLaMS model, tropospheric influence with enhanced H₂O values even beyond this ML could be reproduced which originates from transport processes on longer time scales.

Based upon ECMWF analyses, a quasi 2-year "climatology" of H₂O and meteorological parameters at the TP is performed to compare to the measurements and to put the observed data in a climatological context. The seasonal cycle of H₂O in the LMS is mainly determined by its entry value at the TP, and thus by seasonal and latitudinal variability of TP temperatures. The highly variable H₂O is traceable to temperatures the air parcels suffered recently. In conjunction with backward trajectories, the SPURT measurements indicate occurrence of and potential for (super)saturation and cirrus cloud formation in and even above the TP region. Hence, observed troposphere-to-stratosphere transport (TST) is probably associated with freeze-drying. Using the RDF technique in a case study, fine scale sub-synoptic structures in fields of PV and ice saturation, which are not resolved by the used meteorological analyses, were reconstructed successfully. Thereby, TST and ongoing freeze-drying in the UT/LMS could be identified.

The high resolution SPURT measurements contribute significantly to the data coverage of the UT/LMS and provide thus a basis for model approaches. O₃ climatologies obtained during SPURT were used for CLaMS initialisations to study the seasonal tracer variability relative to the jet core. Thereby, jet stream maximum wind speeds are used as a natural coordinate centre. Besides the effectiveness of the jet as a barrier to quasi-isentropic transport, it is investigated in which manner the strength is linked to the observed distributions and tracer gradients. Quasi-isentropic transport is most efficiently inhibited by the jet stream in winter, whereas during summer young tropospheric air from the (sub-)tropics is transported into the LMS. Due to the integral effect, the respective consequences are most evident at the end of each period, i.e. during spring and autumn.