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Abstract (German)

Ziel der vorliegenden Arbeit ist, zu einem besseren Verständnis der Bildung von Eiswolken und deren mikrophysikalischen Eigenschaften beizutragen. Dazu wurden an der Aerosolkammer AIDA (Aerosol-Interaktion und Dynamik in der Atmosphäre) homogene und heterogene Gefrierexperimente mit verschiedenen Aerosoltypen bei Kühlraten von -0.3 bis -3.0 K/min und bei Temperaturen zwischen 238 und 185 K durchgeführt. Die dynamischen Wolkenprozesse wurden in der AIDA durch eine kontrollierte Druck- und Temperaturabsenkung simuliert. Die homogene Eisnukleation wurde anhand der Gefrierprozesse von Schwefelsäure- (SA) und Ammoniumsulfat- (AS) Lösungströpfchen untersucht. Als Eiskeime für die heterogene Eisnukleation dienten reine Rußpartikel (SOOT), mit Schwefelsäure bzw. Ammoniumsulfat beschichtete Rußpartikel (SOOT+SA, SOOT+AS) sowie zwei verschiedene Mineralstaubtypen (Arizona Test Dust, ATD bzw. Saharastaub, SD).

Die Schwefelsäure-Lösungströpfchen generierten Eiskristalle bei Gefrierfeuchten RH_ eis,nuk von 139 – 166 % (236 – 196 K). Dies stimmt sowohl mit Ergebnissen vorheriger AIDA-Experimente (Möhler et al., 2003) als auch mit Literaturdaten (Koop et al., 2000) gut überein. Die AS-Aerosole erzeugten Eiskristalle deutlich unterhalb der homogenen Gefrierschwelle (115 – 136 %). Dies kann auf das Vorhandensein (mikro-) kristallinen Ammoniumsulfats und damit heterogener Effekte hindeuten. Die Eiskristallzahl bei den homogenen Gefrierexperimenten stieg mit abnehmender Temperatur oder zunehmender Kühlrate unabhängig von der Anfangskonzentration der Aerosolpartikel. Dies stimmt gut mit der Parametrisierung von Kärcher und Lohmann (2002a) überein und bestätigt, dass ein zusätzlicher Eintrag homogen gefrierender Aerosole die Mikrophysik von Eiswolken nicht wesentlich beeinflusst.

Für die heterogenen Gefrierprozesse mit reinen Ruß- und Mineralstaubpartikeln (238 – 190 K) liegt die Gefrierfeuchte deutlich unterhalb der homogenen Gefrierschwelle, wobei Mineralstaub bei niedrigeren Eisfeuchten gefriert (100 – 120 %) als reiner Ruß (111 – 134 %). Eine Beschichtung der Rußpartikel mit Schwefelsäure bzw. Ammoniumsulfat erhöht die Gefrierfeuchte wieder auf Werte nahe der homogenen Gefrierschwelle (126 – 160 % bei 230 – 185 K). Für die heterogenen Gefrierexperimente ist kein eindeutiger Anstieg der Eiskristallzahlen mit sinkender Temperatur zu sehen. Ein Anstieg der Eiskristallzahlen mit der Kühlrate zeigt sich nur für SOOT- und SD-Partikel. Für die ATD-Mineralstaubpartikel gibt es Hinweise auf einen Einfluss der Aerosolausgangskonzentration auf die Eiskristallzahl. Heterogen gefrierende Aerosolpartikel (speziell Mineralstaubpartikel) können daher einen Einfluss auf die Mikrophysik der Eiswolken haben und somit klimawirksam sein. Dies bestätigt Modellstudien von Kärcher und Lohmann (2003), in denen homogen und heterogen gefrierende Aerosole in externer Mischung berücksichtigt werden.

Zusammenfassend lassen sich die hier untersuchten Aerosoltypen anhand der Gefrierfeuchte und des Anteils eisbildender Partikel -- beides Parameter für die potentielle Klimawirksamkeit eines Aerosoltyps -- folgendermaßen nach zunehmender Gefriereffizienz anordnen: SA (RH_eis,nuk ~155 %; N_eis ~1.4 %), SOOT+SA und SOOT+AS (beide 145 %; 1.7 %), AS (130 %; 10 %), SOOT (120 %; 16 %), SD (110 %; 37 %) und ATD (110 %; 70 %). Dies bedeutet, dass die Gefriereffizienz ausgehend von völlig gelösten, homogen gefrierenden Aerosolen über beschichtete zu reinen, heterogen gefrierenden Aerosolpartikeln zunimmt.

Abstract (English)

The objective of the doctoral thesis presented here is to contribute to an improved understanding of the formation of ice clouds and their micro-physical characteristics. Homogeneous and heterogeneous freezing experiments were carried out with different aerosol types at temperatures between 238 and 185 K and cooling rates between -0.3 and -3.0 K/min in the aerosol chamber AIDA (Aerosol Interactions and Dynamics in the Atmosphere). Dynamic cloud processes were simulated in the AIDA by controlled decreasing of pressure and temperature. Homogeneous ice nucleation was examined by means of freezing processes of fully dissolved sulphuric acid (SA) and ammonium sulphate (AS) droplets. Heterogeneous ice nucleation was triggered by pure soot particles (SOOT), soot particles coated with sulphuric acid or ammonium sulphate (SOOT+SA, SOOT+AS) and two mineral dust types (Arizona Test Dust, ATD and Sahara dust, SD).

The sulphuric acid droplets nucleated ice at relative humidities with respect to ice (RH_ice,nuc) of 139 – 166 % (236 – 196 K). This is in accordance with both previous results of AIDA experiments (Möhler et al., 2003) and literature data (Koop et al., 2000). The AS-aerosols generated ice crystals at relative humidities with respect to ice that were significantly below the homogeneous freezing threshold (115 – 136 %). This may be explained by the presence of (micro-) crystalline ammonium sulphate and therefore heterogeneous effects. The number of ice crystals formed in the homogeneous freezing experiments increased with decreasing temperature or increasing cooling rate, independently of the starting concentration of aerosol particles. This result is in accordance with the parameterisation of Kärcher and Lohmann 2002a) and confirms that an additional insertion of homogeneously freezing aerosols has no important impact on the microphysics of ice clouds.

For heterogeneous freezing processes with pure soot and mineral dust particles (238 - 190 K), RH_ice,nuc is clearly below the homogeneous freezing threshold. Mineral dust freezes at lower values of RH_ice (100 – 120 %) than pure soot (111 – 134 %). A sulphuric acid or ammonium sulphate coating of the soot particles raises the respective values close to the homogeneous freezing threshold (120 – 160 % at 230 – 185 K). For heterogeneous freezing experiments, no clear increase in the number of ice crystals can be observed with decreasing temperature. With increasing cooling rate, the number of ice crystals only increases for SOOT- and SD-particles. For ATD-particles, there is limited evidence that the starting concentration of the aerosol has an influence on the number of ice crystals formed. Therefore, heterogeneously freezing aerosol particles (especially mineral dust particles) may influence the microphysics of ice clouds and thus have the potential to influence the climate. This confirms results of modelling studies (Kärcher and Lohmann 2003), which consider freezing processes of externally mixed homogeneous and heterogeneous aerosols.

RH_ice,nuc and the share of ice-forming particles of an aerosol are parameters for its potential impact on the climate. In conclusion, the aerosol types examined here can, according to these two parameters, be put in the following order of increasing freezing efficiency: SA (RH_ice ~155 %; N_ice ~1.4 %), SOOT+SA and SOOT+AS (both 145 %; 1.7 %), AS (130 %; 10 %), SOOT (120 %; 16 %), SD (110 %; 37 %) and ATD (110 %; 70 %). This means that the freezing efficiency increases across the scale of fully dissolved, homogeneously freezing aerosols to coated to pure, heterogeneously freezing aerosol particles.

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