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Abstract (German)

Die Luftqualität wird besonders in Ballungsgebieten durch den Eintrag anthropogener Emissionen beeinträchtigt. Zum Schutz der menschlichen Gesundheit existieren deshalb EU-weite Grenzwerte für Gasphasenkomponenten, wie zum Beispiel NO₂ und O₃, und die Partikelmassenkonzentration (PM10), die es einzuhalten gilt. Insbesondere hohe Partikelmassenkonzentrationen treten immer mehr in den Fokus des Interesses, da sich diese über das menschliche Atemsystem schädlich auf den Körper auswirken. Daher wird in Deutschland die Luftqualität durch ein Netzwerk von lokalen Messstationen in unterschiedlich belastetem und bewohntem Gebiet überwacht.

Im Gegensatz zu punktuellen Stationsmessungen ermöglichen die in dieser Arbeit durchgeführten mobilen Messungen die Bestimmung von flächendeckenden Konzentrationsfeldern von Gasen und Partikeln. Hierfür wurde eigens ein ”fahrendes“ Luftlabor (Mercedes Vito) aufgebaut und mit einem umfangreichen Satz von zeitlich hochaufgelösten Messgeräten für die Partikel- und Gasphasenmessung sowie für geographische und meteorologische Parameter ausgestattet. Im Bereich der Partikelmesstechnik umfasst dies PM10- und PM2.5-Sammlungen und größenaufgelöste ELPI-Messungen zur Bestimmung zeitlich aufgelöster Partikelanzahlkonzentrationen. Der Einbau von Gasphasenmessgeräten für NO₂, NO, O₃, CO sowie für flüchtige Kohlenwasserstoffe (VOC) komplettiert das ”fahrende“ Luftlabor. Während der drei mehrwöchigen Messkampagnen im Sommer und Herbst 2008 konnte mittels des ”fahrenden“ Luftlabors die zeitliche und räumliche Verteilung von Partikel- und Gasphasenkonzentrationen in ländlichem, vorstädtischem und städtischem Gebiet im Großraum des Bodensees, im Ballungsgebiet Düsseldorf und im Bereich einer Autobahn im Kreis Düren nahe der Stadt Jülich ermittelt und eingeordnet werden.

Im Rahmen der Messkampagne ZEPTER-2 bildete das ”fahrende“ Luftlabor den Bodenstützpunkt zu den gleichzeitig stattfindenden Vertikalprofilmessungen des Zeppelins. Der bei der Zwischenlandung des Zeppelins durchgeführte Vergleich der Messsysteme wies für alle Messgrößen eine sehr gute Übereinstimmung auf. Durch den Einsatz geeigneter Perzentilfilter konnten in den zeitlich hochaufgelösten Messdaten die lokalen Emissionspeaks des Verkehrs eindeutig vom Gesamthintergrund separiert werden. Zudem zeigte sich, dass sich der Gesamthintergrund aus quantifizierbaren Anteilen des regionalen (Beitrag aus ländlichem Hintergrundgebiet) und lokalen (Beitrag des Verursachergebietes nach erfolgter Verdünnung der lokalen Emissionspeaks) Hintergrundes zusammensetzt. Für verkehrsdominierte Spurenstoffe konnte anschließend das maximal erreichbare Entlastungspotential durch verkehrstechnische Maßnahmen aus der Differenz des momentanen Messsignals und dem regionalen Hintergrund bestimmt werden. Darüber hinaus war die Ermittlung charakteristischer Partikelanzahlverteilungen und VOC-Mixe für unterschiedliche Belastungsszenarien (städtisch, vorstädtisch und ländlich mit biogenem Beitrag) möglich. Eine geeignete Wetterlage erlaubte die Untersuchung von Inversionsschichtungen der Spurenstoffe durch das Befahren eines Berges mittels des ”fahrenden“ Luftlabors.

Bei der Messkampagne in Düsseldorf wurden die drei charakteristischen Messszenarien einer Stadt, Hauptstraße, Nebenstraße und Tunnel, unterschieden. Durch Korrelationsanalysen konnte gezeigt werden, dass eine Koemission von Partikeln und Stickoxiden vorliegt. Außerdem wurde ein Gesamthintergrund-Konzentrationsfeld mit Straßenauflösung für einWohngebiet erstellt, welches erkennen lässt, dass die Repräsentativität einer hypothetischen stationären Messstelle nur wenige 100 m beträgt. Die Multiregressionsanalyse mit Quellmustern verschiedener Fahrzeugantriebssysteme in unterschiedlichen Betriebszuständen verdeutlichte, dass der Hauptbeitrag der VOC-Emissionen von Benzinern im Kaltstart stammt.

Um die Reichweite einer starken Linienquelle zu untersuchen, wurden Messungen auf und in der Nähe einer Autobahn in der Jülicher Gegend durchgeführt. Durch die überquerung einer Autobahnbrücke konnte anhand der Partikelanzahlkonzentrationen belegt werden, dass der Einflussbereich der Autobahn abhängig von den meteorologischen und orographischen Bedingungen mehrere 100 m weit reicht. Die gaschromatographische Analyse und anschließende Patternanalyse von mobil gesammelten Filterproben einer Messroute im Jülicher Raum mit Autobahn-, Bundesstraßen-, Landstraßen und innerstädtischem Anteil wies einen Dieselrußanteil von über 40% am PM10-Wert auf. Der Vergleich mit stationären Messungen im Jülicher Innenstadtbereich zeigte leicht höhere Dieselrußanteile.

Im letzten Teil der Arbeit wurden MCM-Modellrechnungen mit den gemessenen Spurengaskonzentrationen als Eingangsdaten durchgeführt. Es wurde gezeigt, dass eine mixunabhängige Isoplethendarstellung der photochemischen Ozonproduktionsrate als Funktion von NO und der totalen Reaktivität für ländliche und städtische Emissionsmixe existiert, in die alle ländlichen und städtischen Mixe eingeordnet werden konnten.

Abstract (English)

By the entry of anthropogenic emissions, the air quality is especially impacted in urban center. Thus, EU-wide limits of gas phase components, e.g. NO₂ und O₃, and particulate matter concentration (PM10) exist to protect human health. Particulary, high particulate matter concentrations are more and more of interest because of their adverse health effect on the human respiratory system. Therefore a network of stationary measurements in different loaded and inhabited regions monitors the air quality in Germany.

In contrast to these selective stationary facilities, this thesis presents mobile measurements to determine concentration fields of gases and particles. Therefore, a ”driving air-lab“ with a large set of temporally high resolved instruments to measure gas and particulate phase as well as geographical and meteorological parameters has been built up. The particulate measurement technique includes PM10- and PM2.5-collections and real-time ELPI measurements of time resolved particle size concentrations. Additionally, the installation of gas phase detection technique for NO₂, NO, O₃, CO as well as for volatile organic hydrocarbons completes the ”driving air-lab“. During the three measurement campaigns lasting several weeks the temporal and spatial distribution of particulate and gas phase concentrations in rural, suburban and urban area in the region of the Bodensee, in the city region of Düsseldorf and close to the highway in the area of Jülich could be determined and classified.

During the measurement campaign ZEPTER-2 the ”driving air-lab“ formed the groundbase to the concurrent vertical profile measurements of the zeppelin. The comparison of the measuring systems of all parameters during the intermediate landing of the zeppelin showed a very good agreement. The use of adequate percentile filters allowed the separation of the local traffic peaks from the total background. It could be demonstrated that the total background is composed of quantifying fractions of the regional and the urban background. The difference of the current measuring signals and the regional background represents the maximum achievable release potential through traffic related activities for traffic dominated trace substances. Moreover, typical particulate size distributions and VOC-compositions of different contamination scenarios (urban, suburban and rural with biogenic contribution) could be determined. Adequate weather conditions approved the investigation of inversion layers of trace substances by the passing of a mountain when using the ”driving air-lab“.

During the measurement campaign in Düsseldorf three characteristic measuring scenarios of a city, arterial streets, side streets and a tunnel, were distinguished. The correlation analysis showed a coemission of particles and nitrogen oxides. Furthermore, a total background concentration-field with street resolution of a residential area was created which reveals that the representativeness of a hypothetical measuring station only reaches a few 100 m. The multiregression analysis with source pattern of different engine systems in variable operating conditions demonstrated that the main contribution of the VOC-emissions derives from gasoline engines in cold start status.

To determine the reaching range of an intense line source, measurements on and close to the highway in the area of Jülich were performed. By means of the crossing of a highway bridge the particle size concentrations demonstrate that the sphere of influence of a highway reaches several 100 m depending on the meteorological and orographic conditions. The gas chromatographic analysis and the following pattern analysis of mobile collected filters of a measuring route in the area of Jülich with motorway, highway, urban and rural road parts revealed a diesel soot contribution of more than 40% to total particulate matter (PM10). The comparison with stationary measurements in the inner city area of Jülich showed higher diesel soot contributions.

In the last part of this thesis MCM model calculations with the measured trace gas concentrations as input data were performed. It was evidenced that a mix independent isopleth presentation of the photochemical ozone production rate as function of NO and of the total reactivity for rural and urban emission mixes exists.

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